放射化学主要研究放射性核素和核转变产物,在中子学研究等科学技术领域及工农业生产中有着广泛应用。在中子学实验研究中,经常需以较高的精度给出一些核素在中子照射前后的变化情况,从而推断装置中子学性质或核素性质。当环境空间较小或待测核素周围散射介质较多时,环境引起的反照中子场会对放射化学结果的分析有一定影响,而放射化学诊断是一种积分诊断方法,仅从测量结果并不能区分是装置引起的燃耗还是中子反照效应引起的燃耗。当反照影响程度较大时,若无法定量给出中子反照效应的影响程度,则装置的相关分析会产生偏差,得出错误的结论。中子反照效应的定量分析对提高放化分析的精度具有重要意义。
对中子学理论研究来说,低能区反应率的理论分析是一难点。通过程序模拟可给出中子反照效应影响的一些认识,但不能给出截面参数和理论能谱\\(与实际截面及能谱的差别\\)引入的偏差,低能区\\(包含多种材料的共振区\\)的注量能谱难以计算精确,各材料的微观截面数据\\(主要为理论给出\\)尤其是低能共振区的数据存在一定不确定性,均会导致直接给出的燃耗计算结果存在偏差。若要获得高置信度的定量数据,需通过中子反照效应实验获取更多的信息。
为校验和校准理论分析的结果,本文提出通过中子学宏观实验室实验进行定量分析,开展诊断理论的研究和实验设计。
1、中子反照效应诊断理论
文献给出了中子反照效应的理论分析模型。定义核装置自身的燃耗\\(指相对燃耗,或称燃耗份额、燃耗深度,含义为某个反应道消耗掉的核材料数量与该核材料装量的比值\\)为f装置,定义中子反照效应引起的燃耗为f反照,可推导得到量化计算反照效应的关系式。以239Pu的裂变为例,定义反照增强因子ξ为:
其中:σ裂变\ue788反照为1个源中子引起的239Pu裂变燃耗;NPu为装置的Pu核子数;v为每次裂变释放的中子数;Ce为中子穿透概率。装置确定后,NPu、v、Ce也相应确定,通过程序计算出σ裂变\ue788反照即可得到反照增强因子。模拟结果显示,在环境空间较小时,即使加入大量的中子吸收材料\\(如含硼聚乙烯\\),一些核素俘获燃耗的反照增强因子仍可超过20%,裂变燃耗增强也为百分之几量级,放射化学分析中用到这些反应道时需考虑反照的影响。
为校验和校准理论分析的结果,提出通过中子学宏观实验室实验进行分析。其主要原理是:以中子源直照引起的反应率来近似核装置本身引起的反应率,以中子源在环境空间反照引起的反应率来近似核装置出外界面中子引起的反应率。以197Au和71Ga两种核素为例,分析说明诊断原理。若实验测量得到直照和反照共同作用下的197Au的俘获反应率R总198Au/197Au\\(R总Au\\)和71Ga的俘获反应率R总72Ga/71Ga\\(R总Ga\\),则有:
同样的能谱下,反应率的相对测量具有较高的精度。首先通过实验测量给出如下两组参数:σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照和σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照,该参数为常数;之后对某位置197Au、71Ga两种核素的活化反应率R总Au和R总Ga进行测量,即可由式\\(2\\)~\\(7\\)给出该位置两种核素受反照的定量影响。
2、中子反照效应实验设计
在文献中,通过各种影响因素的敏感度分析等给出了模拟爆室的要求。在该模拟爆室中,通过内壁加上不同厚度的聚乙烯或含硼聚乙烯,可得到不同软硬程度的反照能谱和不同强度的反照流。配合以适当的测量方法,可得到不同状态下的反应率比值,继而通过前面的公式给出中子反照效应的定量结果。拟通过如下两组实验模拟次临界实验中的反照效应,获得式\\(2\\)~\\(7\\)所需的反应率和参数。
2.1直照反应率测量
直照测量布局示于图1。对直照实验,测点1、2、3均为直照,测量3组不同位置是为相互校验,以分析各处的源是否均匀及能谱是否一致。测量可给出反应率比σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照。
2.2反照反应率测量
反照测量布局示于图2。对于反照实验,测点1为反照,测点2、3为反照+直照\\(测量两组不同位置是为相互校验,以分析各处的源是否均匀及能谱是否一致\\)。测量可给出R总Au、R总Ga\\(测点2、3\\)和反应率比σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照\\(测点1\\)。
利用前述实验中测量得到的反应率比σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照和σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照,可给出测点2、3的R总Au、R总Ga测量结果中反照反应率所占的份额\\(即反照增强因子\\)。该方法中所有的参数均直接来自实验测量,避免理论计算\\(特别是低能段\\)引入的误差,具有较高的精度。
得到某环境中反照影响的定量信息后,可通过与理论直接模拟数据的比较,对理论模拟结果进行校验和修正。通过对多组不同环境下反照影响的定量分析,可加深对反照性质的定量认识。对理论分析结果修正后,可实现对新实验环境的预测能力。
3、结论
在较小的爆室环境下,中子反照效应可能对一些核素的俘获反应道和裂变反应道燃耗有较大影响。中子反照效应的直接理论模拟给出了一些认识,但不能解决截面参数和理论能谱\\(与实际截面及能谱的差别\\)引入的偏差。本文给出了一种简单有效的中子反照效应实验测量分析方法,通过几种状态下活化反应率的测量可给出不同环境中反照影响的定量信息,该定量结果可用于理论直接模拟数据的校验和修正,加深对反照性质的定量认识。本文提出的反照效应分析方法可供各种实验室环境下放射化学分析工作中评估散射、反照影响分析时参考。
参考文献:
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